Los neutrones revelan un comportamiento diferente y específico de una sal de uranio fundida.

“Este es un primer paso importante para permitir buenos modelos predictivos para el diseño de futuros reactores”, dijo Santanu Roy de ORNL, quien codirigió el estudio. “Una mejor capacidad para predecir y calcular los comportamientos alimentarios es fundamental para el diseño, y los datos fiables ayudan a desarrollar mejores modelos”.

Durante décadas, se ha esperado que los reactores de sales fundidas fueran capaces de producir energía nuclear segura y asequible, y los experimentos de creación de prototipos del ORNL en la década de 1960 demostraron con éxito esta tecnología. Recientemente, a medida que la descarbonización se ha convertido en una prioridad cada vez mayor en todo el mundo, muchos países han revitalizado sus esfuerzos para que dichos reactores nucleares estén disponibles para un uso generalizado.

El diseño del sistema ideal para estos futuros reactores depende de la comprensión del comportamiento de las sales de combustible líquido que los distingue de los reactores nucleares convencionales que utilizan gránulos sólidos de dióxido de uranio. Comprender el comportamiento químico, estructural y cinético de estas sales combustibles a nivel atómico es difícil, especialmente cuando involucran elementos radiactivos como la serie de actínidos, a la que pertenece el uranio, porque estas sales solo reaccionan en niveles extremadamente altos. en calor y exposición. Química de coordinación de iones compleja y exótica.

La investigación, una colaboración entre ORNL, el Laboratorio Nacional Argonne y la Universidad de Carolina del Sur, utilizó enfoques computacionales y la instalación de usuario de la Oficina de Ciencias del DOE con sede en ORNL, Splation Neutron Source, o SNS, para estudiar los enlaces químicos. Dinámica atómica del UCl3 en estado fundido.

El SNS es una de las fuentes de neutrones más brillantes del mundo y permite a los científicos realizar sofisticados estudios de dispersión de neutrones, que revelan detalles sobre las posiciones, los movimientos y las propiedades magnéticas de los materiales. Cuando un haz de neutrones se dirige a una muestra, muchos de los neutrones atravesarán el material, pero algunos interactúan directamente con el núcleo atómico y “rebotan” en ángulo, como bolas que se golpean en un juego de billar.

Utilizando detectores especiales, los científicos cuentan los neutrones dispersados, miden sus energías y los ángulos en los que se dispersan y mapean sus posiciones finales. Esto permite a los científicos obtener detalles sobre la naturaleza de los materiales, desde cristales líquidos hasta cerámicas superconductoras, desde proteínas hasta plásticos y desde metales hasta imanes de vidrio metálico.

Cada año, cientos de científicos utilizan el SNS de ORNL para investigaciones que, en última instancia, mejoran la calidad de productos, desde teléfonos móviles hasta productos farmacéuticos, pero no todos necesitan estudiar la sal radiactiva a 900 grados Celsius, que es tan caliente como la lava volcánica. Después de estrictas precauciones de seguridad y una contención especial desarrollada en colaboración con los científicos de la línea de luz del SNS, el equipo pudo hacer algo que nadie había hecho antes: medir las longitudes de los enlaces químicos del UCl3 fundido y observar su comportamiento de sorpresa al llegar.

“He estado estudiando actínidos y uranio desde que me uní al ORNL como postdoctorado”, dijo Alex Ivanov, quien también codirigió la investigación, “pero nunca esperé esto. Fue que pudiéramos entrar en estado fundido y encontrar una química interesante. “.

Lo que encontraron fue que, en promedio, la distancia entre los enlaces que mantienen unidos al uranio y al cloro en realidad se reduce a medida que la sustancia se vuelve líquida, contrariamente a la expectativa común de que el calor se expande y el frío se contrae, lo cual suele ser cierto en la química y en la vida. Más interesante aún, entre los distintos pares de átomos enlazados, los enlaces eran de tamaño heterogéneo y estaban distribuidos en un patrón oscilatorio, obteniendo a veces longitudes de enlace mucho más largas que el UCl3 sólido, pero también longitudes de enlace muy cortas. Dentro del líquido eran evidentes diferentes dinámicas, que ocurrían a velocidades extremadamente altas.

“Esta es una parte desconocida de la química y revela la estructura atómica fundamental de los actínidos en condiciones extremas”, dijo Ivanov.

Los datos sobre vinculación también fueron sorprendentemente complejos. Cuando el UCl3 alcanzó su longitud de enlace más estrecha y más corta, provocó brevemente que el enlace pareciera más covalente, en lugar de su naturaleza iónica normal, nuevamente a una velocidad muy alta girando dentro y fuera de menos de una billonésima de segundo.

Este período observado de aparente enlace covalente, aunque corto y cíclico, ayuda a explicar algunas de las inconsistencias en los estudios históricos que describen el comportamiento del UCl3 fundido. Estos hallazgos, junto con las implicaciones más amplias del estudio, pueden ayudar a mejorar los enfoques tanto experimentales como computacionales para el diseño de futuros reactores.

Además, estos hallazgos mejoran la comprensión fundamental de las sales de actínidos, que pueden ser útiles para abordar los desafíos del piroprocesamiento de desechos nucleares. y otras aplicaciones actuales o futuras que impliquen esta serie de elementos.

La investigación fue parte del Centro de Investigación de Sales Fundidas en Ambientes Extremos de la Frontera Energética del DOE, o MSEE EFRC, dirigido por el Laboratorio Nacional Brookhaven. La investigación se llevó a cabo principalmente en SNS y también utilizó otras dos instalaciones para usuarios de la Oficina de Ciencias del DOE: el Centro Nacional de Computación Científica de Investigación Energética en el Laboratorio Nacional Lawrence Berkeley y la Fuente Avanzada de Fotones en el Laboratorio Nacional Argonne. La investigación también se benefició de recursos del Entorno de Computación y Datos para la Ciencia (CADES) de ORNL.